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我院师生在Applied Catalysis B: Environmental发表重要成果

近日,我院吴春笃教授、刘军教授和化学化工学院吕晓萌教授团队合作,在环境领域顶级学术期刊Applied Catalysis B: Environmental(影响因子:24.319)上发表最新研究成果“Mediating heterogenized nickel phthalocyanine into isolated Ni-N3 moiety for improving activity and stability of electrocatalytic CO2 reduction”,论文的第一作者为我院2020级环境科学与工程的龚善和博士生,吕晓萌/吴春笃/刘军为共同通讯。江苏大学为论文的第一完成单位。


电化学CO2还原反应(CO2RR)模拟人工光合作用,同时整合CO2、H2O和可再生能源,被认为是实现碳中和循环和高效储能的一种有前途的策略。值得关注的是,最新的技术经济分析表明,双电子转移产物一氧化碳(CO)在商业上最有利可图。此外,CO作为合成气的主要成分之一,可用于费托合成和醇合成反应中。目前实现CO2高效资源化转化的关键在于高活性、高选择性的催化剂的研发。

前期,通过分子催化剂催化位点可控的优化,成功优化钴基多相分子催化剂的活性和稳定性(nano energy, 84, 2021, 105904)和(Adv. Funct. Mater. 2022, 2110649)。但研究发现异质化的镍酞菁(NiPc)多相分子催化剂的电催化稳定性很差(单一产物选择性<80%,稳定测试<2000 s)。吕晓萌、吴春笃研究团队发现,通过高温碳化的策略来稳定分子中心Ni催化单元,可以有效改善异质化的NiPc多相分子催化剂的电催化CO2还原的稳定性,实现对单一产物CO的最大选择性为98.57%, 稳定测试14 h。研究团队针对稳定性机理及温度对构效关系的影响规律进行了细致的讨论,总结了相关基础理论。该稳定性机理成功用于指导在不同碳基底上设计稳定的Ni催化单元,构建多类型稳定、高活性的催化剂。该研究团队还结合燃料电池技术和可充放电电池技术,设计了锌-CO2可充放电电池,该电池显示出0.64 mW cm2的峰功率密度和91.45%的CO法拉第效率。这项研究成果为CO2资源化装置及催化剂的研发拓宽了道路。

                               

                                                                 文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121813.